蘇州納米所李清文團隊ACS Nano：單手性碳納米管從水相體系到有機體系的迭代分離技術(shù)新進展
高性能碳基電子器件與光電器件應用均要求使用性質(zhì)均一的單手性半導體碳納米管，實現(xiàn)不同手性單壁納米管的高純度分離一直是本領域的重點問題。近年來，基于有機聚合物體系分離的半導體碳納米管材料在電子器件與集成電路方面取得了突飛猛進的發(fā)展，但是有機體系中具有手性選擇特性的聚合物分散劑種類有限。另一方面，水相體系擁有雙水相、凝膠色譜和梯度密度離心等多種分離技術(shù)，能夠?qū)崿F(xiàn)各種類型單手性碳納米管的可控分離，但因為分散劑的包裹導致其電學性能不佳。如果能實現(xiàn)碳納米管從水相到有機相的高效置換，則可以結(jié)合兩種體系的優(yōu)勢，不僅可以解決水相分離體系中電學性能不佳的問題，也可以獲得更多有機體系中的單手性碳納米管類型。但目前的體系轉(zhuǎn)換方法轉(zhuǎn)換效率很低，且水相分散劑會殘留在有機體系中造成污染。
中國科學院蘇州納米所李清文團隊開發(fā)了一種普適且快速的多步串聯(lián)萃取技術(shù)，通過維持碳納米管在水相的微絮凝狀態(tài)，溫和地實現(xiàn)了碳納米管與表面分散劑的完全分離。碳納米管可以實現(xiàn)水相到有機相以及不同有機溶劑之間的高效轉(zhuǎn)移。該方法兼容目前水相體系中的各種表面活性劑體系，且轉(zhuǎn)移過程中碳納米管基本無損失?；谶@一轉(zhuǎn)移技術(shù)，水相分離技術(shù)與有機分離技術(shù)可以實現(xiàn)順暢的迭代和接力。研究團隊以雙水相分離技術(shù)為例，先在水相中分離出兩批窄手性碳納米管原料，經(jīng)過體系轉(zhuǎn)換到甲苯中，通過F8BT、PFO和PFO-BPy等聚合物的迭代分離，成功獲得了（9，5）、（8，6）、（10，5），（8，7）和（11，3）五種直徑在1.0納米左右的單手性碳納米管。在此過程中，共軛聚合物普遍表現(xiàn)出了新的手性選擇特性，其中，（8，7）和（11，3）單手性碳管均為首次在聚合物體系中實現(xiàn)分離。實驗結(jié)果充分驗證了從水相體系到共軛聚合物體系迭代分離策略的巨大潛力。這種新策略的開發(fā)徹底打破了水相和有機相兩類分離體系之間的鴻溝，使二者實現(xiàn)非常高效的互補，不僅為更多大直徑單手性碳管的可控分離提供一條新的途徑，也為提升單手性碳納米管的電學性能奠定了材料基礎。
圖1.?多步串聯(lián)萃取工藝示意圖與表面活性劑去除機理圖
圖2. 從雙水相分離到聚合物包覆分離的迭代分離過程。(a) 和?(b) T1相和B3相吸收光譜的 S11?區(qū)域。(c) 聚合物A和B的提取順序示意圖。(d) (9,5)、(8,6)、(10,5)、(8,7) 和 (11,3) 單手性碳納米管的吸收光譜
該成果以Iterative Strategy for Sorting Single-Chirality Single-Walled Carbon Nanotubes from Aqueous to Organic Systems為題發(fā)表于ACS Nano上。論文的第一作者是中國科學院蘇州納米所曹雷濤，邱松研究員、金赫華研究員和李清文研究員為共同通訊作者。本工作得到了國家重點研發(fā)計劃?和國家自然科學基金?等項目的資助。
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