蘇州納米所李逸凡合作Angew. Chem. Int. Ed.：銅單原子調(diào)控氧空位促進(jìn)光熱催化二氧化碳轉(zhuǎn)化
利用太陽能驅(qū)動(dòng)CO2轉(zhuǎn)化為高附加值燃料與化學(xué)品，為能源與環(huán)境領(lǐng)域的可持續(xù)發(fā)展提供了可行途徑。其中，C1化學(xué)在推動(dòng)碳循環(huán)進(jìn)程中發(fā)揮關(guān)鍵作用，但CO2分子的高熱力學(xué)穩(wěn)定性限制了其實(shí)際應(yīng)用。相較于傳統(tǒng)催化過程，光熱催化通過協(xié)同光催化與熱催化的優(yōu)勢，能夠降低能耗并提升反應(yīng)活性，因而受到廣泛關(guān)注。目前，盡管光熱效率與太陽能-化學(xué)能轉(zhuǎn)換能力已得到提升，但如何通過精準(zhǔn)設(shè)計(jì)與構(gòu)筑催化活性位點(diǎn)，開發(fā)高效且穩(wěn)定的光熱催化劑仍面臨挑戰(zhàn)。表面與界面工程策略（如異質(zhì)原子摻雜、空位構(gòu)筑、異質(zhì)結(jié)調(diào)控等）被證實(shí)能有效提升催化效率，其中金屬氧化物中氧空位的引入可顯著促進(jìn)CO2吸附活化并增強(qiáng)光熱效應(yīng)。然而，貴金屬摻雜雖能改善H2活化能力，其高昂成本限制了實(shí)際應(yīng)用，而單原子位點(diǎn)工程憑借獨(dú)特的原子級調(diào)控優(yōu)勢為新型催化劑設(shè)計(jì)提供了新思路。
近日，中國科學(xué)院蘇州納米所李逸凡高級工程師與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)蘇州高等研究院熊宇杰教授、劉東教授合作在國際知名期刊Angwandte Chemie International Edition上發(fā)表題為Tailoring Oxygen Vacancies with Atomically Dispersed Cu Sites for Stable and Efficient Photothermal CO2?Conversion的研究性論文。該研究成功開發(fā)了一種具有原子級分散銅單原子的Cu-In2O3催化劑，在光熱CO2轉(zhuǎn)化中展現(xiàn)出卓越性能。銅單原子的引入誘導(dǎo)產(chǎn)生氧空位，顯著增強(qiáng)CO2吸附活化、光捕獲能力與光熱效應(yīng)，同時(shí)促進(jìn)H2解離。當(dāng)銅負(fù)載量為2.4 wt%時(shí)，催化劑實(shí)現(xiàn)最優(yōu)單原子分散與最高氧空位濃度，在光熱逆水煤氣變換（RWGS）反應(yīng)中表現(xiàn)出超越同類樣品的催化活性（CO選擇性>99%）、長效穩(wěn)定性（>450小時(shí)）與光熱能量轉(zhuǎn)化效率（46.17 mol·gCu-1·h-1）。相較于傳統(tǒng)熱催化，該體系在降低200 °C反應(yīng)溫度條件下仍保持優(yōu)異性能。借助蘇州納米所納米真空互聯(lián)實(shí)驗(yàn)站的原位（準(zhǔn)原位）表征技術(shù)，該研究結(jié)果深化了對單原子催化劑與氧空位協(xié)同機(jī)制的理解，為高性能光熱催化劑設(shè)計(jì)提供了理論指導(dǎo)。該銅單原子修飾的In2O3催化劑作為新型光熱催化平臺，通過光能利用與局域熱管理優(yōu)化，為化學(xué)能高效轉(zhuǎn)化開辟了可持續(xù)路徑，為清潔能源技術(shù)發(fā)展提供了新思路。
圖1. Cu-In2O3形貌結(jié)構(gòu)表征
圖2. Cu-In2O3物理化學(xué)性質(zhì)表征
圖3. Cu-In2O3催化反應(yīng)活性
圖4. 反應(yīng)機(jī)理的原位光譜表征和理論計(jì)算模擬
圖5. 摘要示意圖
中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)蘇州高等研究院萬雪穎副研究員、博士生趙頤臨，中國科學(xué)院蘇州納米所李逸凡高級工程師為論文的共同第一作者，李逸凡高級工程師與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)蘇州高等研究院熊宇杰教授、劉東教授為論文的共同通訊作者。本工作得到了國家自然科學(xué)基金、江蘇省科技廳的項(xiàng)目支持，以及蘇州納米所納米真空互聯(lián)實(shí)驗(yàn)站（Nano-X）的技術(shù)協(xié)助。
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